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活性炭載銠對苯甲醇的催化

文章作者：韓研網絡部更新時間：2019-8-14 16:18:02

　　銠在主要用于催化還原或加氫甲酰化反應。這種金屬的非常重要的應用包括催化轉化器中氮氧化合物還原為氮氣和氧氣，或甲醇，一氧化碳和氫氣合成乙酸。在最近的一項研究中，我們證明了在活性炭內載入銠納米顆粒可以是用于芳基醇氧化的氧化催化劑。特別是，在含有水的雙相體系存在下觀察到強催化活性，在這種情況下，銠可以是與包含金屬如金，鈀和鉑金的更常見催化體系競爭的氧化催化劑。因此我們有意改變的銠納米顆粒的顆粒尺寸分布，目的是研究活性炭改變的結構與催化活性的相關性。

　　在未處理的活性炭載體上制備的載銠活性炭的催化活性

　　圖1所示，對于我們的銠活性炭催化劑，如果在布朗斯臺德酸中心存在下，芐醇氧化成苯甲醛可能發生平行反應：(a)苯甲醇氧化成苯甲醛(不需要酸中心)和副產物形成水。(b)兩分子芐醇縮合形成一分子二芐基醚，并除去水分子。(c)芐基化反應，包括從芐醇向甲苯分子中加入芐基碳陽離子(未顯示)，并除去水分子以形成甲基-二苯基甲烷異構體等。

　　圖1：載銠活性炭催化劑和未處理的活性炭在甲苯中氧化芐醇的催化試驗。

　　透射電子顯微鏡，粒徑和分布

　　粒徑的變化在許多催化應用中是至關重要的，并且使用硝酸的原理正是為了誘導這些變化。為了通過實驗驗證該假設，對于所有九種載銠活性炭催化劑，通過TEM系統地評估Rh納米顆粒的粒度和分布。

　　還應該強調的是，由于活性金屬組分的極端分散，這些樣品的透射電子顯微鏡分析并不是微不足道的，其在表面積大約為1的材料上呈現1wt%的金屬負載。然而，我們能夠收集每個活性炭包含200個顆粒的圖像，因此適用于統計目的和對我們的結果進行有意義的數據分析。每種催化劑的代表性TEM圖像以及它們的粒度分布示于圖2(A-1)中。

　　圖2：代表性的透射電子顯微鏡圖像和銠納米粒子的粒度分布直方圖。

　　活性炭內銠粒徑范圍和活性

　　很明顯，這些粒徑范圍非常寬，我們認為考慮這樣的大顆粒對氧化反應具有活性是不現實的。在其它術語中，因子或參數是該預治療效果有在銠粒子的大小，但另外一個因素或參數是在銠粒徑變動的影響對催化活性。圖3值得注意的是，對于高于約的顆粒。30-40nm不再觀察到與催化轉化的變化或相關性，表明粒度不再是活性參數。我們認為該值是銠對芐醇氧化的活性的近似上限直徑，或者反過來對該反應有活性要求小于約30納米。我們認為這個結論雖然是一個廣泛的估計，但與未來基于這種金屬的催化劑開發相關。